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长沙开发小程序公司 化学所/华东师大JACS: 调Cu配位数, 控CO2电规复响应旅途
发布日期：2024-10-07 05:10 点击次数：152
诓骗可再生电能将CO2滚动为高价值的化学品和燃料，为惩处动力危险和环境稠浊问题提供了一个有但愿的见地。Cu在电化学CO2规复响应(CO2RR)流程中大概聘用性坐褥各式碳质产物。其中，CH4和C2+产物的酿要素别是*CO中间体质子化和二聚化的末端，而*CO同期发生质子化和二聚化导致对所需家具的低聘用性。*CO中间体在催化剂名义的集合能是决定响应旅途的重要：强*CO吸附容易通过质子化酿成CH4，而中等*CO吸附促进二聚化产C2+。诊疗*CO在催化剂名义的集合是CH4和C2+瓜代生成的有用战术。尽管好多Cu基催化剂已被解释可有用诊疗CH4/C2+比例，然则大巨额这些催化剂的羼杂价态、多种金属组分和不同的载体或名义物资使真实活性中心的武断复杂化。因此，合成单组分Cu以完了CH4/C2+的聘用性是建筑结构聘用性关连的重要。
app近日，中国科学院化学计算所韩布兴、康欣晨和华东师范大学吴海虹等从密度泛函表面(DFT)绸缪脱手，计算了Cu催化剂的配位数(CN)对中间体吸附能和产物聘用性的影响。末端标明，Cu的d带中心跟着CN的减小而朝上出动，进而影响*CO的吸附能。随后，计算东说念主员分离收受轮回伏安法(Cyc-Cu)、恒电位电解(Pot-Cu)和脉冲电解(Pul-Cu)规复CuO先行者体，制备了具有不同CNs的Cu催化剂。 现实末端流露，在高CN的Pot-Cu上，C2+法拉第成果(FE)达到82.5%，长沙开发小程序公司部分电流密度为514.3 mA cm−2；相悖，低CN Pul-Cu有意于CH4的产生，FECH4为56.7%，部分电流密度为234.4 mA cm−2。
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基于密度泛函表面(DFT)绸缪和原位表征末端，证据了通过诊疗Cu催化剂CN来诊疗CO2RR产物漫衍的机理。具体而言，低CN的Cu具有窄的d带宽度，导致其d带中心接近费米能级，使得与*CO中间体强互相作用，促进了*CO的深度加氢酿成CH4；高CN的Cu具有中等的*CO集合能和名义富含OH−的微环境，促进了*CO的二聚化产生C2+。
综上，该项计算系统地揭示了CN对Cu催化剂在CO2RR中产物漫衍的影响，为完了电催化响应中的响应旅途提供了参考范例。
Steering the reaction pathway of CO2 electroreduction by tuning the coordination number of copper catalysts. Journal of the American Chemical Society长沙开发小程序公司, 2024.